Слово "смей" (что делай?) является глаголом повелительного наклонения. А мы помним, что "не" с глаголами всегда пишется раздельно.
Правда, у этого правила есть исключения:
1) Если без "не" глагол не употребляется, то в таком случае следует писать его с "не" слитно.
Примеры: ненавидеть, недоумевать, неистовствовать, нездоровиться, невзлюбить, негодовать.
2) Также "не" будет писаться слитно с глаголом, если является частью приставки "недо".
Примеры: недоливать, недосчитал, недоучил.
Чтобы убедиться в том, что приставку "недо-" нужно писать слитно, мы должны противопоставить ей приставку "пере-": переливать, пересчитать, переучил.
Поскольку данные исключения не затрагивают фразу "не смей", то "не" и глагол "смей" следует писать раздельно.